窒化物燃料電解法によるリサイクル技術

荒井 康夫

最新核燃料工学; 高度化の現状と展望, p.451 - 457, 2001/06

高速炉を中心とする先進的核燃料サイクルのオプションの1つとして提案されている、窒化物燃料と溶融塩電解再処理法の組合せによるリサイクル技術開発の現状について紹介するものである。窒化物燃料の製造,照射試験実績,乾式再処理についての国内外の研究開発状況とこれまでに明らかにされた成果と研究課題について述べる。窒化物燃料を用いた場合に問題となるN-15の濃縮とリサイクル技術のほか、高燃焼度までの照射試験実績の積み上げ、電解精製で回収される陰極析出金属の再窒化による燃料製造法の確立等が当面の主要課題であることを示した。

Synthesis of americium mononitride by carbothermic reduction method

高野 公秀; 伊藤 昭憲; 赤堀 光雄; 小川 徹; 吉川 静雄; 岡本 久人

Proc. of Int. Conf. on Future Nuclear Systems (GLOBAL'99)(CD-ROM), 4 Pages, 1999/00

マイナーアクチノイドの消滅処理において、その候補燃料の一つに窒化物がある。しかしマイナーアクチノイドの窒化物については物性はおろか、調製の報告例も数少ない。われわれは炭素熱還元法によりアメリシウム窒化物の調製に成功した。X線回折の結果から、AmNの格子定数は0.4998nmであった。アメリシウム酸化物による回折線は観測されなかったが、格子定数のほかの文献値との比較から、AmNに酸素が固溶したAm(N,O)であると推測される。今後、加熱温度、C/Am比等の条件を最適化することにより、より酸素濃度の低いアメリシウム窒化物を得られることが期待される。

Preparation of neptunium mononitride by carbothermic reduction

鈴木 康文; 荒井 康夫; 岡本 芳浩; 大道 敏彦

Journal of Nuclear Science and Technology, 31(7), p.677 - 680, 1994/07

https://doi.org/10.3327/jnst.31.677

窒素気流中、1823Kでネプツニウム酸化物を炭素熱還元し、引き続いてN-H混合ガス気流中で1723Kに加熱することによって過剰の炭素を除去して炭素及び酸素量が1000ppm以下のネプツニウム窒化物を調製した。今回の試験結果と炭素熱還元で調製したアクチノイド窒化物中に残留する炭素の化学形に関する考察から、水素による炭素の除去は窒化物中への炭素の固溶度に強く影響されることが示唆される。また、ネプツニウム窒化物の焼結特性はウランやプルトニウム窒化物と同様であることが確認された。

Thermal conductivity of neptunium mononitride from 740 to 1600K

荒井 康夫; 岡本 芳浩; 鈴木 康文

Journal of Nuclear Materials, 211, p.248 - 250, 1994/00

https://doi.org/10.1016/0022-3115(94)90354-9

ネプツニウム窒化物(NpN)の熱伝導度を、740~1600Kの温度範囲で評価した。熱伝導度は、真空中でレーザーフラッシュ法により測定した熱拡散率の値から求めた。熱伝導度の評価の際に必要な比熱容量については、温度の二次関数で与えられる経験式を用いて推定した。熱拡散率測定用の試料には、炭素熱還元法により調製したNpNを約90%T.D.まで焼結したペレットから、円盤状に切り出したものを用いた。得られた熱伝導度の値は、測定温度範囲内で温度と共にゆるやかに増加する温度依存性を示した。またMaxwell-Euckenの式を用いて100%T.D.に規格化した熱伝導度の値は、報告されているUNとPuNの熱伝導度の中間的な値を示した。

Preparation of uranium-plutonium mixed nitride pellets with high purity

荒井 康夫; 塩沢 憲一; 大道 敏彦

Proc. of the 4th Int. Symp. on Advanced Nuclear Energy Research (JAERI-CONF 1/JAERI-M 92-207), p.167 - 172, 1992/12

https://jopss.jaea.go.jp/pdfdata/JAERI-M-92-207.pdf

原研でこれまで進めてきたウラン・プルトニウム混合窒化物ペレットの調製に関する成果をまとめたものである。混合窒化物は、良好な熱伝導度、高い核分裂性物質密度等高速炉用燃料として優れた特性を有する反面、粉末の対酸化性や焼結性の難点等の調製上の課題が残されていた。原研では始めに、高純度の不活性雰囲気グローブボックス群を整備し、粉末の酸化防止に代表される品質管理を容易に行えるようにした。混合窒化物の合成には、最も経済性に優れた炭素熱還元法を採用し、その中で生成物中に含まれる不純物量を最小に抑える原料中の炭素/酸化物比を決定した。さらに、粉砕、成型、焼結等の条件を検討して、高純度で且つ十分に品質管理された混合窒化物ペレットの調製条件を確立した。

Vaporization behavior of uranium-plutonium mixed nitride

鈴木 康文; 前多 厚; 荒井 康夫; 大道 敏彦

Journal of Nuclear Materials, 188, p.239 - 243, 1992/00

https://doi.org/10.1016/0022-3115(92)90478-4

混合窒化物、(UPu)N(x=0,0.20,0.35,0.60,0.80,1.00)のU及びPu蒸気圧をクヌーセン・質量分析法によって測定した。窒化物試料は炭素熱還元で得られたUN及びPuNの混合物を均質化することによって調製して実験に供した。生成物については、X線回折によって固溶体形成の確認を行った。また、(U,Pu)N相の格子定数の組成依存性を調べた。蒸気圧測定は1mm径オリフィスのタングステンセルを用いて実施した。UN及びPuNに対しては、文献値とのよい一致がみられた。また、混合窒化物では固溶体比によりU及びPuN分圧の低下することが認められた。(U,Pu)N中のPuNの活量を評価した結果では、理想容体からはずれることが示唆された。

照射用ウラン・プルトニウム混合炭化物燃料ピンの製作

半田 宗男; 大道 敏彦; 福島 奨*; 笹山 龍雄; 鈴木 康文; 前多 厚; 荒井 康夫; 岩井 孝; 相沢 雅夫; 金田 義朗; et al.

JAERI-M 83-206, 34 Pages, 1983/11

JAERI-M-83-206.pdf:1.28MB

高速炉用新型燃料であるウラン・プルトニウム混合炭化物燃料の健全性を評価するために、58年度にJRR-2で照射する2本のヘリウムボンド炭化物燃料ピンを製作した。燃料としては、化学量論組成及び超化学量論組成の炭化物ペレットを用いた。本報告書では、炭素熱還元法による炭化物燃料の製造から316ステンレス鋼被覆管へのペレットの封入までの過程と、ペレット及びピンに関する各種試験について記述する。

Carbothermic synthesis of uranium-plutonium mixed carbide

鈴木 康文; 荒井 康夫; 笹山 龍雄

Journal of Nuclear Science and Technology, 20(7), p.603 - 610, 1983/00

https://doi.org/10.3327/jnst.20.603

UOとPuOを機械混合したものから炭素熱還元法によって混合一炭化物を調整する場合について、機械混合が還元工程での挙動に与える効果を調べた。この過程ではPuOがUOに固溶しないで三二炭化物に還元されることを確認した。また、中間生成物中では粉末状試料よりも圧粉体試料の方に三二炭化物が大量に生成することを見い出した。圧粉体化した試料を1,665-1,970Kの温度範囲で還元した場合、反応は圧粉体の表面から中心に向って進行した。律速段階は生成物層と未反応の中心部との界面での反応であると考えられる。この還元に対して37520J/molの活性化エネルギーを得た。蒸発によって生ずるプルトニウム損失は試料を圧粉体化することによって十分に抑制することができた。

Kinetics on carbothermic reduction of UO+C powders and compacts to UC

鈴木 康文; 荒井 康夫; 笹山 龍雄; 渡辺 斉

Journal of Nuclear Science and Technology, 19(3), p.222 - 230, 1982/00

https://doi.org/10.3327/jnst.19.222

粉末状あるいは圧粉体のUO+Cより炭素熱還元によってUOが生成する速度をHeガス気流中に放出されるCOガスの量から求めた。還元は酸化物粉末の性状によって強く影響を受けた。小さな粒系のUO粉末では界面反応が律速であった。約100mの大きな粒系の粉末では粒子の炭化物層から表面への酸素の拡散によって還元が支配されることが見い出された。試料の形状もまた、UO+C混合体からUCへの還元挙動に影響を与える。細いUO粉末を80から100MPaで成形すると、圧粉体の界面での反応が律速になる。470MPaで成形された試料の場合、還元は圧粉体の界面からUC+C層を通過するCOガスの拡散によって支配される。活性化エネルギーは粉末および圧粉体試料に対して350から405kJ/molと評価された。

Synthesis of plutonium sesquicarbide by the reduction of dioxide with graphite

鈴木 康文; 荒井 康夫; 笹山 龍雄; 渡辺 斉

Journal of Nuclear Materials, 101, p.200 - 206, 1981/00

https://doi.org/10.1016/0022-3115(81)90458-X

真空中あるいはヘリウムガス気流中において炭素熱還元法により二酸化プルトニウムをミニ炭化物とし、還元機構やミニ炭化物の生成速度について調べた。真空における還元の結果から約1700°kでは三つの酸化物,fccPuO,bccPuO,六方晶PuOが中間生成物として存在すると推論された。ヘリウムガス気流中での還元反応で生成するCOガスの量は赤外分光を用いて定量され、六方晶のミニ酸化物からプルトニウムミニ炭化物が生成する速度が求められた。還元反応は粉末試料については表面反応が律速であり、成形した試料では生成物層におけるCOガスの拡散が律速であることが見い出された。活性化エネルギーとしてはそれぞれ375および385kJ/molと評価された。

安全性・経済性向上を目指したMA核変換用窒化物燃料サイクルに関する研究開発,15; 外部ゲル化法による窒化物粒子作製と窒素循環精製システム試作機の性能評価

岩佐 龍磨; 高野 公秀

no journal, , 

MA含有窒化物燃料製造に共通の課題として、ゾルゲル法の適用とN濃縮窒素ガスの経済的利用に関して研究開発を行った。外部ゲル化法で作製した希土類酸化物と炭素の混合粒子を炭素熱還元により窒化した結果、高純度な窒化物粒子が調製され、窒化反応効率が高いというゾルゲル法適用の利点の一つを実証した。窒化反応中に発生するCOを除去した上で、消費した窒素ガスを自動で供給可能な窒素循環精製システムの試作機を設計・製作し、その性能を評価した。結果、実用化に十分耐える性能を持つことが示され、今後付加すべき機能とその原理についても検討した。